一种浸泡制备模拟铯榴石源芯的方法与流程

本发明涉及一种模拟铯榴石源芯的制备方法,属于核废料工业处理及应用技术领域。

背景技术：

能源是人类赖以生存和发展不可或缺的物质基础，未来的能源应是“可持续发展和无害于环境的”这已为当今国际所共识。而全球能源资源储量有限，随着全球石油、天然气和煤炭资源的日趋短缺以及对京都协议的贯彻执行，核能已经被国内外很多国家视为最重要、最有潜力的新型能源之一，尤其是核能发电已在一些工业发达国家中得到了很大发展。但另一方面，核能生产过程中必然产生一定的核废物，尤其是核电站及其它核利用在运行中产生大量的高、中、低放射性废物。

我国主要采用分离嬗变的方案处理高放射性废液，首先采用trpo流程将锕系元素萃取去除，接着采用冠醚和杯芳烃冠醚共萃取流程将放射性的sr⁹⁰和cs¹³⁷去除，实现从高放废液中选择性分离出sr和cs单独进行处置。分离出来的sr和cs可以作为放射源应用在医用检测方面。

铯榴石由于其固有的空间孔隙结构被认为是放射性铯的永久固封最佳载体。然而传统铯榴石的合成方法采用固体物质混合研磨，然后在1200℃的空气中煅烧而成；研磨容易造成放射性粉末损失，而高温煅烧铯离子容易挥发，造成放射性物质扩散，对环境有较大的危害。

技术实现要素：

本发明目的是为了解决现有技术中铯的固定、挥发及损失问题，提供一种模拟铯源芯的制备方法。

本发明的技术方案如下:

一种浸泡制备模拟铯源芯的方法，其特征在于该方法包括如下步骤：

1)将改性铝硅分子筛和石墨粉末混合均匀，然后在3-8mpa下压制成型，其中石墨占改性铝硅分子筛的5-10％；

2)将压制成型的固体在空气气氛下煅烧，去除石墨，得到预处理的样品；

3)制备硝酸铯溶液；测定所述改性铝硅分子筛饱和吸附cs的含量；取饱和吸附cs含量的20-100％的硝酸铯，，将预处理的样品浸泡到硝酸铯溶液中，静置吸附，取出后干燥，得到铯源芯前体；

4)将步骤3)所得铯源芯前体在10-15℃的速率升温到1000℃，保温2-4小时,自然冷却到室温，得到模拟铯榴石源芯。

上述技术方案中，所述改性铝硅分子筛饱和吸附cs的含量为0.22g/g。

优选地，步骤2)中对压制成型的固体在空气气氛下的煅烧温度为500℃-700℃，煅烧时间为2-4小时。

优选地，步骤3)中所述的硝酸铯溶液的摩尔浓度为0.1mol/l；所述的静置吸附时间为10-18小时；所述的干燥温度为100-120℃，干燥时间为3-10小时；

本发明所述改性铝硅分子筛按照如下方法制备：

1)将铝硅分子筛加入到摩尔浓度为0.1mol/l的hno3溶液中，搅拌处理3小时，离心分离；其中铝硅分子筛与hno3溶液的重量比为1:3；

2)将分离后的样品在120℃下干燥3小时，自然冷却到室温，即得到改性铝硅分子筛

本发明具有以下优点及突出性的技术效果:本发明提供的方法是在比较温和的条件下，利用石墨的自润滑性，压制得到成型、容易吸附的源芯前体，避免在高温条件下锻烧制备铯榴石，减少了铯的挥发，保证了在放射条件下实验的安全性和可操作性，为研发从高放废液分离出的¹³⁷cs的应用提供参考。

附图说明

图1为实施例中模拟铯榴石源芯的x射线衍射图,该图中的物质结构为典型的铯榴石晶体结构。

具体实施方式

本发明提供的一种浸泡制备模拟铯榴石源芯的方法，其具体包括如下步骤：

1)将改性铝硅分子筛和石墨粉末混合均匀，然后在3-8mpa下压制成型，其中石墨占改性铝硅分子筛的5-10％；

2)将压制成型的固体在空气气氛下煅烧，去除石墨，得到预处理的样品；

3)制备硝酸铯溶液；测定所述改性铝硅分子筛饱和吸附cs的含量；取饱和吸附cs含量的20-100％的硝酸铯，，将预处理的样品浸泡到硝酸铯溶液中，静置吸附，取出后干燥，得到铯源芯前体；

4)将步骤3)所得铯源芯前体在10-15℃的速率升温到1000℃，保温2-4小时,自然冷却到室温，得到模拟铯榴石源芯。

本发明提供了一种所述改性铝硅分子筛的制备方法，其步骤包括：

1)将铝硅分子筛加入到摩尔浓度为0.1mol/l的hno3溶液中，搅拌处理3小时，离心分离；其中铝硅分子筛与hno3溶液的重量比为1:3，

2)将分离后的样品在120℃下干燥3小时，自然冷却到室温，即得到改性铝硅分子筛。下面举出几个具体的实施例，以对本发明进一步的理解和实施。

实施例1

取500ml容量瓶，称取9.7455g硝酸铯，用去离子水溶解，定容。配制0.1m/l硝酸铯溶液。

取1000ml容量瓶，量取69.4ml分析纯的浓硝酸，用去离子水稀释，定容。配制0.1m/l硝酸溶液。

在烧杯中，按液固比为3:1(重量比)加入0.1mol/l的hno3溶液150ml和50克铝硅分子筛，搅拌处理3小时，离心分离得到改性铝硅分子筛，然后在120℃下干燥3小时，经过分析测试，铯相对于改性的铝硅分子筛的饱和吸附量为0.22g/g。

称取干燥的改性铝硅分子筛0.5077g和石墨粉末0.0254g(按石墨占铝硅分子筛的5％)；在3mpa下压制成圆柱型芯块；圆柱型的芯块固体在空气气氛下，700℃煅烧2小时；按20％的饱和吸附量，取0.1m/l的硝酸铯溶液1.6809ml到试管中，用去离子稀释成10ml，浸泡吸附cs，静置吸附10小时，取出芯块，然后在120℃下干燥5小时，得到铯源芯前体；将所得铯源芯前体在15℃的速率升温到1000℃，保温4小时。自然冷却到室温，得到铯榴石型模拟铯源芯。铯源芯晶体结构如图中1所示。

实施例2

称取上述例1中干燥的改性铝硅分子筛0.8018g和石墨粉末0.0802g(按石墨占铝硅分子筛的10％)；在8mpa下压制成圆柱型芯块，圆柱型的芯块固体在空气气氛下，500℃煅烧4小时；按50％的饱和吸附量，取0.1m/l的硝酸铯溶液6.6365ml到试管中，用去离子稀释成10ml，浸泡吸附cs，静置吸附18小时，取出然后在100℃下干燥10小时，得到铯源芯前体；将所得铯源芯前体在5℃的速率升温到1000℃，保温1小时。自然冷却到室温，得到铯榴石型模拟铯源芯。铯源芯晶体结构如图中2所示

实施例3

称取干燥的改性铝硅分子筛0.4013g和石墨粉末0.0401g(按石墨占铝硅分子筛的10％)；在5mpa下压制成圆柱型芯块，圆柱型的芯块固体在空气气氛下，650℃煅烧2小时；按100％的饱和吸附量，取0.1m/l的硝酸铯溶液6.643ml到试管中，用去离子稀释成10ml，浸泡吸附cs，静置吸附15小时，取出然后在115℃下干燥6小时，得到铯源芯前体；将所得铯源芯前体在10℃的速率升温到1000℃，保温2小时。自然冷却到室温，得到铯榴石型模拟铯源芯。铯源芯晶体结构如图中3所示。