一种径向热导率增强型二氧化铀燃料芯块及制备方法与流程

本发明属于裂变反应堆材料领域，具体涉及一种径向热导率增强型二氧化铀燃料芯块及制备方法。

背景技术：

2011年3月，日本特大地震、海啸导致福岛核电反应堆主冷却系统及应急冷却系统破坏失效，堆芯失水，燃料芯块内部余热不能及时有效导出，致使燃料元件熔化、破损，大量放射性产物外泄，形成地震-海啸-核事故的连环灾难，造成极端外部事件叠加引发的多堆共模严重事故。

目前，商用核反应堆中应用最为广泛的核燃料为陶瓷型二氧化铀，而二氧化铀芯块的显著缺点即为热导率低(1000℃约为2.8w/m.k)。特别地，二氧化铀的径向热导率较轴向热导率应更为关注。二氧化铀径向热导率决定了燃料芯块通过包壳材料向冷却剂传热的能力；同时，二氧化铀芯块在堆内服役时，内部形成高的径向温度梯度(2000-4000℃/cm)，产生较大热应力和裂纹，在高燃耗下易增加裂变气体释放速率，导致燃料辐照肿胀。这均制约了二氧化铀燃料芯块的使用效率和寿命，并直接影响核电站经济性和安全性。

因此，提供一种二氧化铀燃料芯块，其具有优异的径向导热性能，可改善燃料芯块的使用效率和寿命，提升正常运行工况下的经济性和事故工况下的安全性，成为了本领域技术人员亟待解决的问题。

技术实现要素：

本发明解决的技术问题是：提供一种径向热导率增强型二氧化铀燃料芯块，解决现有技术中二氧化铀作为商用反应堆核燃料导热性能不足，特别是与经济性和安全性直接关联的低径向热导率的劣势。

本发明还提供了该燃料芯块的制备方法。

本发明采用的技术方案如下：

本发明所述的一种径向热导率增强型二氧化铀燃料芯块，由二氧化铀原料粉与金属丝网按体积比70-98：2-30制成，所述燃料芯块中，金属丝网沿径向层状均匀分布于二氧化铀芯块中。

进一步地，由二氧化铀原料粉与金属丝网层状叠放后烧结而成。

进一步地，所述金属丝网类型选自钼丝网、钨丝网、镍丝网中的任意一种。

进一步地，所述金属丝网的目数为10-300目，所述金属丝网的金属丝直径为10-380μm。

本发明所述的一种径向热导率增强型二氧化铀燃料芯块的制备方法，首先将金属丝网在切片机上切割成与模具直径匹配的圆片，在烧结模具中按配比，逐层交替添加二氧化铀原料粉和金属丝网，经过高温烧结成径向热导率增强型二氧化铀燃料芯块。

进一步地，具体包括以下步骤：

步骤1.二氧化铀原料粉和金属丝网的交替叠放

将金属丝网超声洗净后，在切片机上切割成与烧结模具直径匹配的圆片，在烧结模具中，按一定配比，交替叠放二氧化铀原料粉和金属丝网圆片，使金属丝网沿径向层状均匀分布；

步骤2.高温烧结致密化

将步骤1叠放完毕的二氧化铀原料粉和金属丝网的混合物进行烧结致密化，而后脱模，即可。

进一步地，所述步骤2中，烧结方式为放电等离体子烧结，热压烧结、无压气氛烧结的任意一种。

进一步地，所述步骤2中，烧结方式为放电等离体子烧结时，具体烧结条件为：烧结气氛为真空，烧结温度为1000℃-1500℃，升温速率为50-300℃/min，保温时间为2-30min，压力为30-80mpa，真空度为10-¹-20pa。

进一步地，烧结方式为热压烧结时，具体烧结条件为：烧结气氛为氩气，烧结温度为1200℃-1600℃，升温速率为5-50℃/min，保温时间为0.5-4h，压力为50-80mpa。

进一步地，烧结方式为无压气氛烧结时，具体烧结条件为：先应用放电等离子体预烧结成形，再将预烧结体无压气氛烧结致密化；其中，预烧结气氛为真空，预烧结温度为600-900℃，保温时间为2-10min，压力为30-50mpa，真空度为10-¹-20pa；无压气氛烧结的烧结气氛为h2，烧结温度为1650-1850℃，升温速率1-10℃/min，保温时间2-10h，氢气流量为0.2-2l/min。

与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：

本发明设计科学，方法简明。制备过程无需混料步骤，可降低对环境的污染风险；高热导率的金属丝网层状均匀分布于二氧化铀芯块中，为二氧化铀芯块的径向导热提供了主要通道，可显著改善现有二氧化铀燃料芯块低径向热导率的劣势，提升燃料芯块在反应堆服役条件下的经济性以及在事故工况下的安全性。

本发明通过在二氧化铀中引入金属丝网以实现增强芯块径向热导率的目的。金属丝网(钼网，钨网，镍网)，具有优异的热导率、良好的高温力学性能，在二氧化铀中以层状沿径向分布可显著提升芯块径向热导率，一定程度增强轴向热导率，在芯块中起到“骨架”支撑作用，兼具改善高温力学性能的优势

本发明的方法由于不需要混料步骤，对环境友好，且具有提升效率、降低能耗、缩短周期、简化工艺等优势。

本发明制备的一种径向热导率增强型二氧化铀燃料芯块可作为商用堆燃料芯块候选燃料，具有潜在的应用前景。

附图说明

图1径向热导率增强型二氧化铀芯块结构设计示意图。

图2为本发明所制备的径向热导率增强型二氧化铀芯块的微观结构谱图。

具体实施方式

本说明书中公开的所有特征，或公开的所有方法或过程中的步骤，除了互相排斥的特征和/或步骤以外，均可以以任何方式组合。

本说明书中公开的任一特征，除非特别叙述，均可被其他等效或具有类似目的的替代特征加以替换。即，除非特别叙述，每个特征只是一系列等效或类似特征中的一个例子而已。

实施例1

本实施例公开了本发明的径向热导率增强型二氧化铀燃料芯块的制备，具体为：

步骤1.将钼丝网超声洗净后，在切片机上切割成与烧结模具直径匹配的圆片，在烧结模具中，按体积比为98:2，交替叠放二氧化铀原料粉和钼丝网圆片，使金属丝网沿径向层状均匀分布，其中钼丝网的目数为10目，钼丝的直径为380μm；

步骤2.将经步骤1叠放好的二氧化铀原料粉和钼丝网的混合物进行放电等离体子烧结致密化，烧结气氛为真空，烧结温度为1000℃，升温速率为50℃/min，保温时间为2min，压力为30mpa，真空度为10-¹pa，而后脱膜，尺寸加工处理即可。

本实施例制得的燃料芯块的结构如附图1所示，金属丝网沿径向层状均匀分布于二氧化铀芯块中；微观结构谱图如附图2所示。

经测定，本实施例制备的样品较标准二氧化铀燃料芯块径向热导率提升60％以上(800-1200℃)，轴向热导率提高5％以上(800-1200℃)。

实施例2

本实施例公开了本发明的径向热导率增强型二氧化铀燃料芯块的制备，与实施例1相比，放电等离体子烧结时的条件不同，其余均相同。本实施例放电等离体子烧结时的条件为：烧结气氛为真空，烧结温度为1500℃，升温速率为300℃/min，保温时间为30min，压力为80mpa，真空度为20pa。

经测定，本实施例制备的样品较标准二氧化铀燃料芯块径向热导率提升65％以上(800-1200℃)，轴向热导率提高5％以上(800-1200℃)。

实施例3

本实施例公开了本发明的径向热导率增强型二氧化铀燃料芯块的制备，具体为：

步骤1.钨丝网超声洗净后，在切片机上切割成与烧结模具直径匹配的圆片，在烧结模具中，按体积比为80:20，交替叠放二氧化铀原料粉和钨丝网圆片，使金属丝网沿径向层状均匀分布，其中钨丝网的目数为100目，钨丝的直径为25μm；

步骤2.将经步骤1叠放好的二氧化铀原料粉和钨丝网的混合物进行热压烧结致密化，烧结气氛为氩气，烧结温度为1200℃，升温速率为5℃/min，保温时间为4h，压力为80mpa。而后脱膜，尺寸加工处理即可。

经测定，本实施例制备的样品较标准二氧化铀燃料芯块径向热导率提升300％以上(800-1200℃)，轴向热导率提高30％以上(800-1200℃)。

实施例4

本实施例公开了本发明的径向热导率增强型二氧化铀燃料芯块的制备，与实施例3相比，热压烧结时的条件不同，其余均相同。本实施例热压烧结时的条件为：烧结气氛为氩气，烧结温度为1600℃，升温速率为50℃/min，保温时间为0.5h，压力为50mpa。

经测定，本实施例制备的样品较标准二氧化铀燃料芯块径向热导率提升300％以上(800-1200℃)，轴向热导率提高30％以上(800-1200℃)。

实施例5

本实施例公开了本发明的径向热导率增强型二氧化铀燃料芯块的制备，具体为：

步骤1.镍丝网超声洗净后，在切片机上切割成与烧结模具直径匹配的圆片，在烧结模具中，按体积比为70:30，交替叠放二氧化铀原料粉和镍丝网圆片，使金属丝网沿径向层状均匀分布，其中镍丝网的目数为300目，镍丝的直径为10μm；

步骤2.将经步骤1叠放好的二氧化铀原料粉和钨丝网的混合物进行烧结方式为无压气氛烧结致密化，其中，应用放电等离子体预烧结，后将预烧结体在气氛条件下烧结；其中，预烧结气氛为真空，预烧结温度为600℃，保温时间为2min，压力为50mpa，真空度为20pa；无压气氛烧结的烧结气氛为h2，温度为1850℃，升温速率10℃/min，保温时间2h，，氢气流量为0.2l/min。而后脱膜，尺寸加工处理即可。

经测定，本实施例制备的样品较标准二氧化铀燃料芯块径向热导率提升500％以上(800-1200℃)，轴向热导率提高50％以上(800-1200℃)。

实施例6

本实施例公开了本发明的径向热导率增强型二氧化铀燃料芯块的制备，与实施例5相比，无压气氛烧结时的条件不同，其余均相同。本实施例无压气氛烧结时的条件为：应用放电等离子体预烧结，后将预烧结体在气氛条件下烧结；其中，预烧结气氛为真空，预烧结温度为900℃，保温时间为10min，压力为30mpa，真空度为10-¹pa；无压气氛烧结的烧结气氛为h2，温度为1650℃，升温速率1℃/min，保温时间10h，氢气流量为2l/min。

经测定，本实施例制备的样品较标准二氧化铀燃料芯块径向热导率提升500％以上(800-1200℃)，轴向热导率提高50％以上(800-1200℃)。

本发明并不局限于前述的具体实施方式。本发明扩展到任何在本说明书中披露的新特征或任何新的组合，以及披露的任一新的方法或过程的步骤或任何新的组合。