一种高热导率连续通道型复合燃料芯块的制作方法

本发明属于核燃料设计技术领域，涉及一种高热导率连续通道型复合燃料芯块。

背景技术：

uo2燃料因其熔点高、辐照稳定性好、与水相容性好、制造工艺简单成熟等优点而被广泛应用于轻水堆，但其热导率低是一个明显缺点。因此，如何提高uo2燃料的热导率一直是国内外耐事故燃料(atf)的研究热点之一。

一种方法是用热导率较高的un取代uo2，但un有高温易分解、与水相容性差、制造工艺复杂等缺点。

另一种方法是在uo2基体中加入一定量的高热导率第二相，例如sic、w、mo、zr、金刚石等。这种方法简单实用，形成的uo2复合燃料的热导率提高后：可以降低燃料中心最高温度，减少燃料熔化风险；可以降低裂变气体释放率，减小包壳肿胀变形；可以使反应堆在更高功率下安全稳定运行，多发电，提高经济效益。

目前文献已经报道的高热导率uo2复合燃料芯块主要有以下两种制备工艺方法：

(1)第二相均匀弥散分布于uo2基体内

该方法一般是将uo2粉末与sic、w、mo、zr、金刚石等第二相粉末均匀混合后，压制成型，再无压或热压烧结成芯块。该方法工艺简单，但是也存在如下问题。

第一，为了提高复合燃料的热导率，需要加入较多的非燃料的第二相，最佳状态是第二相体积百分比大于50％，呈连续均匀分布，而uo2呈弥散均匀分布。这必然降低燃料的铀密度，要求将u-235的富集度提高至远远大于目前核燃料制造设施的安全许可上限值5％，才能使反应堆达到核临界，这将大大增加燃料的制造成本。

第二，在第二相体积百分比小于50％时，第二相呈不连续分布，热导率提高有限。一般当第二相含量为10-20vol％时，复合燃料的热导率比纯uo2提高约30-50％。

(2)第二相沿uo2晶界连续通道分布

韩国(jaehoyang，2006)采用特殊工艺将uo2粉末与钨粉均匀混合，压制成型，根据热力学计算结果先在1400℃、co2气氛中保温0.5h，使w氧化为wo3，而uo2不会氧化成u3o8或u4o9，再升温至1650℃、h2烧结2h。当温度升至wo3的熔点1470℃时，wo3熔化成液相并沿uo2晶界流动，形成沿uo2晶界分布的wo3连续通道。同时，wo3被氢气原位还原为金属w，于是形成沿uo2晶界分布的高热导率金属w的连续通道。这种特殊微观结构可以只加入少量的金属w就大幅度提高燃料的热导率。例如，在uo2中加入6vol％w，并使w沿uo2晶界呈连续通道分布，在理想情况下，这种连续通道复合燃料的有效热导率比uo2-6vol％w均匀弥散体的热导率高50-100％，比纯uo2的热导率提高约100-200％。

但采用上述工艺制造的连续通道uo2-w复合燃料芯块较采用普通无规则形、粒度分布较宽的uo2原料粉末制造的复合燃料芯块，工艺重复性不好，有时出现局部晶界的w不连续，或w通道宽度不均匀(三叉晶界处w通道较厚，而两个晶粒晶界处w通道较薄)，或w的分布密度和含量随uo2晶粒尺寸变化而变化。而且，第二相先氧化、再熔化、最后原位还原的工艺方法并不适用于所有类型的uo2复合燃料的制备。

技术实现要素：

本发明的目的是提供一种高热导率连续通道型复合燃料芯块，以能够在第二相含量较低的情况下，大幅度提高热导率，并提高制造工艺稳定性。

为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种高热导率连续通道型复合燃料芯块，所述的复合燃料芯块具有如下结构：横截面为正六边形的燃料颗粒(即六角形燃料颗粒)呈蜂巢状分布，彼此之间形成宽度均匀的、连续的通道，通道中填充第二相，各燃料颗粒与第二相整体形成横截面为圆形的所述的复合燃料芯块。

本发明的燃料颗粒呈六角形紧密相接，六角形燃料颗粒边界有一层宽度均匀的高热导率第二相呈连续通道分布。首先，由于芯块外圆与六角形燃料颗粒相切处的随机性、不规则性，很难采用简单的数学模型进行设计计算。蒙特卡洛的求解思想是建立起同样的几何，在栅元体内进行位置的均匀随机抽样，并记录每次抽样得到的位置所在几何区域的编码，最后以统计的概率比值作为栅元面积的比值。对于六角形排列的几何，其难点是建立蒙特卡洛计算的几何结构。可参考快堆堆芯设计，使用国际公认的mcnp程序，生成六角形排列几何，并对两个区域标记成两个栅元，认为输入栅元体积大小均等于1.0。抽样时，可选取一个与栅元垂直的剖面(图1)，面积略大于芯块外径的圆面产生面源粒子，粒子的初始权重为1.0，方向均为法向(方向角余弦1.0)。在进行蒙特卡洛计算时，只有当模拟的样本数量足够大时，其计算结果才最接近真值。以芯块外径等于9.18、a＝0.1、b＝1.4为例，蒙特卡洛计算分析结果列于表1中。

表1蒙特卡洛计算分析结果

从表1中的初步计算结果看，抽样样本数量大于16000的计算结果是可以接受的。对于目前的计算机，计算时间1秒以上，可以达到几百万的抽样数量，计算结果更可靠。假设燃料芯块的外径为9.18mm(参考压水堆uo2燃料芯块的结构尺寸设计)，当第二相连续通道宽度a分别为0.05、0.1、0.15、0.2、0.25mm，燃料颗粒体积百分比分别为85％、90％时，采用蒙特卡洛程序进行面积的统计分析，进而可计算六角形燃料颗粒边长b的大小。

最后，要结合实际有效热导率的理论计算和实验测量结果，优化复合燃料芯块的相关设计参数。

表2是燃料芯块的外径为9.18mm，uo2燃料颗粒体积比f分别为85％和90％所对应的第二相连续通道宽度a和六角形燃料颗粒边长b的结构参数计算结果。

表2uo2体积比分别为85％和90％所对应的芯块结构参数

随着高热导率第二相的宽度a的增大，第二相的面积一开始将增加，制造工艺难度降低，为了保持核燃料颗粒体积比为90％，必须使六角形核燃料颗粒的边长b也相应增大。但是b增大后，单位面积内的六角形燃料颗粒个数将减少，会增大热量传输至六角形通道的距离，反而会减小第二相的面积，可能会降低有效热导率。因此，在芯块外径和燃料颗粒体积比一定的情况下，需要在兼顾制造工艺难度和有效热导率的前提下，优化a和b的尺寸，这正是本发明的核心。

uo2和mo的室温热导率分别为7w/m·k和138w/m·k。以uo2-10vol％mo复合燃料芯块为例，均匀弥散分布的uo2-10vol％mo复合燃料芯块的室温热导率为18.1w/m·k。而mo沿六角形uo2燃料颗粒边界连续通道分布的uo2-10vol％mo复合燃料芯块(芯块外径9.18mm，a＝0.10mm，b＝1.58mm，燃料颗粒体积百分比90％)的室温热导率高达43.0w/m·k。

在一种优选的实施方案中，本发明提供一种高热导率连续通道型复合燃料芯块，其中所述的燃料颗粒为uo2、uc、un、mox或tho2陶瓷燃料颗粒。

在一种优选的实施方案中，本发明提供一种高热导率连续通道型复合燃料芯块，其中所述的第二相为高熔点、高热导率第二相，为sic、w、mo、zr、金刚石中的任何一种物质。

在一种优选的实施方案中，本发明提供一种高热导率连续通道型复合燃料芯块，其中所述的燃料颗粒的边长b为0.52-3.60mm，所述的通道的宽度a为0.05-0.25mm，所述的复合燃料芯块的外径为5-10mm，所述的燃料颗粒在整个所述的复合燃料芯块中的体积比f为85-90％。

在一种优选的实施方案中，本发明提供一种高热导率连续通道型复合燃料芯块，其中所述的通道的宽度的相对标准偏差为1-10％。

本发明的高热导率连续通道型复合燃料芯块可采用3d打印的方法制造。为了消除陶瓷燃料颗粒与第二相界面的缺陷，在3d打印之后可能还需要进行热等静压(hip)等处理。

本发明的有益效果在于，利用本发明的高热导率连续通道型复合燃料芯块，能够在第二相含量较低的情况下，大幅度提高热导率，并提高制造工艺稳定性。

本发明的复合燃料芯块中第二相沿六角形燃料颗粒边界(备注：非晶粒)呈连续通道分布，且第二相宽度均匀可控。在第二相含量较低的情况下，优化六角形燃料颗粒边长和沿燃料颗粒边界连续通道分布的第二相宽度，可大幅度提高复合燃料的热导率，并提高制造工艺稳定性。本发明的复合燃料芯块可以用作轻水堆耐事故燃料、快堆燃料或空间堆超高温燃料。

附图说明

图1为本发明的高热导率连续通道型复合燃料芯块的结构图。

具体实施方式

以下结合附图对本发明的具体实施方式作出进一步的说明。

本发明的高热导率连续通道型复合燃料芯块的结构如图1所示。

横截面为正六边形的燃料颗粒1呈蜂巢状分布，彼此之间形成宽度均匀的、连续的通道2，通道2中填充第二相，各燃料颗粒1与第二相整体形成横截面为圆形的复合燃料芯块。

燃料颗粒1为uo2、uc、un、mox或tho2陶瓷燃料颗粒，第二相为sic、w、mo、zr、金刚石中的任何一种物质。

燃料颗粒1的边长b为0.52-3.60mm，通道2的宽度a为0.05-0.25mm，复合燃料芯块的外径为5-10mm，燃料颗粒1在整个复合燃料芯块中的体积比f为85-90％。通道2的宽度的相对标准偏差为1-10％。

上述本发明的高热导率连续通道型复合燃料芯块举例如下：

1、复合燃料芯块外径9.18mm，高热导率、非燃料第二相(w)通道2宽度a＝0.05mm，六角形uo2燃料颗粒1边长b＝0.52mm，燃料颗粒1体积百分比f＝90％。该复合燃料芯块室温热导率为52.5w/m·k。

2、复合燃料芯块外径9.18mm，高热导率、非燃料第二相(mo)通道2宽度a＝0.10mm，六角形uc燃料颗粒1边长b＝1.58mm，燃料颗粒1体积百分比f＝90％。该复合燃料芯块室温热导率为48.0w/m·k。

3、复合燃料芯块外径9.18mm，高热导率、非燃料第二相(sic)通道2宽度a＝0.15mm，六角形un燃料颗粒1边长b＝2.42mm，燃料颗粒1体积百分比f＝85％。该复合燃料芯块室温热导率为36.7w/m·k。

4、复合燃料芯块外径9.18mm，高热导率、非燃料第二相(zr)通道2宽度a＝0.25mm，六角形mox燃料颗粒1边长b＝3.60mm，燃料颗粒1体积百分比f＝85％。该复合燃料芯块室温热导率为13.8w/m·k。

显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。