为300转每分钟，球磨4小时后，得到混合物B1。
[0050]3)将混合物B1置于氮气保护气氛下，施加IMPa的气压于1600°C下保温6小时，冷却至25°C后取出，研磨并洗涤，即得到成品C1。
[0051]图2 是本发明实施例 1 成品 Cl (Mg0.005Sr0.090Ca0.865AlSiN3:0.040Eu)的 X 射线衍射图谱(XRD)，由图3可以看出成品C1对应为CaAlSiN3结构。
[0052]图3是本发明实施例1成品Cl (Mg0.005Sr0.090Ca0.865AlSiN3:0.040Eu)的扫描电子显微镜(SEM)照片，由图3可以看出成品C1呈均匀颗粒状，晶型规则，结晶完全。
[0053]头施例2 Sr0.255Ca0.700A10.992Ga0.008SiN3:0.045Eu
[0054]1)按化学式AlSiN3:0.045Eu的化学计量比称取4066.0g氮化铝、75.0g氧化镓、4676.lga -氮化硅、791.8g氧化铕，加入157.2g氟化锶和157.2g氟化钙作为助熔剂，将称取的原料倒入气流粉碎机进行气流粉碎，气流粉碎的气流量为IMPa，气流粉碎6小时后，得到混合物A2。
[0055]2)在真空手套箱高纯氮气保护气氛下，称取24.724g氮化锶、34.591g氮化钙、0.477g硅粉，与99.233g混合物A2置于真空球磨罐内，加入159g氧化锆珠，转速为200转每分钟，球磨3小时后，得到混合物B2。
[0056]3)将混合物B2置于氮气保护气氛下，施加1.5MPa的气压于1640°C下保温7小时，冷却至25°C后取出，研磨并洗涤，即得到成品C2。
[0057]实施例3 Sr0.494Ca0.柳AlSiN3:0.024Eu, 0.0OlBi, 0.0OlLi
[0058]1)按化学式AlSiN3:0.026Eu的化学计量比称取4098.8g氮化铝、4676.lga-氮化硅、422.3g氧化铕，23.3g氧化铋，3.69g碳酸锂，加入165.6g氟化锶和165.6g氟化钙作为助熔剂，将称取的原料倒入气流粉碎机进行气流粉碎，气流粉碎的气流量为IMPa，气流粉碎7小时后，得到混合物A3。
[0059]2)在真空手套箱高纯氮气保护气氛下，称取47.897g氮化锶、23.720g氮化钙、
0.835g硅粉，与95.554g混合物A3置于真空球磨罐内，加入167g氧化锆珠，转速为200转每分钟，球磨3小时后，得到混合物B3。
[0060]3)将混合物B3置于氮气保护气氛下，施加2MPa的气压于1710°C下保温7小时，冷却至25°C后取出，研磨并洗涤，即得到成品C3。
[0061 ]头施例 4 Sr0.632Ca0.339AlSi0.998Ge0.002N3:0.029Eu
[0062]1)按化学式AlSiN3:0.029Eu的化学计量比称取4098.8g氮化铝、4666.7g α -氮化硅、20.9g氧化锗、510.3g氧化铕，加入345.0g氟化锶作为助熔剂，将称取的原料倒入气流粉碎机进行气流粉碎，气流粉碎的气流量为0.8MPa，气流粉碎5小时后，得到混合物A4。
[0063]2)在真空手套箱高纯氮气保护气氛下，称取61.277g氮化锶、16.752g氮化钙、
1.74g硅粉，与96.417g混合物A4置于真空球磨罐内，加入174g氧化锆珠，转速为300转每分钟，球磨3小时后，得到混合物B4。
[0064]3)将混合物B4置于氮气保护气氛下，施加3MPa的气压于1860°C下保温9小时，冷却至25°C后取出，研磨并洗涤，即得到成品C4。
[0065]实施例5 Sr0 715Ca0 25iBa0 004AlSiN3:0.030Eu
[0066]1)按化学式AlSiN3:0.030Eu的化学计量比称取78.9g碳酸钡、4098.8g氮化铝、4676.lga -氮化硅、527.9g氧化铕，加入177.0g氟化锶和177.0g氟化钡作为助熔剂，将称取的原料倒入气流粉碎机进行气流粉碎，气流粉碎的气流量为IMPa，气流粉碎6小时后，得到混合物A5。
[0067]2)在真空手套箱高纯氮气保护气氛下，称取69.325g氮化锶、12.403g氮化钙、0.895g硅粉，与97.357g混合物A5置于真空球磨罐内，加入179g氧化锆珠，转速为300转每分钟，球磨3小时后，得到混合物B5。
[0068]3)将混合物B5置于氮气保护气氛下，施加5MPa的气压于1890°C下保温9小时，冷却至25°C后取出，研磨并洗涤，即得到成品C5。
[0069]图1是本发明荧光粉产品实施例1 (MgQ.QQ5Sra_Caas65AlSiN3:0.040Eu)、实施例2 (Sra 255Caa 700Al0.992Ga0._SiN3:0.045Eu)、实施例 3 (Sr0.494Ca0.480AlSiN3:0.024Eu, 0.0OlBi, 0? OOlLi)、实施例 4(Sr0.632Ca0.339AlSi0.998Ge0.002N3:0, 029Eu)、实施例 5 (Sr0.715Ca0.251Ba0.004AlSiN3:0.030Eu)的发射光谱图，由图1可以看出，通过改变Ai xMpQqN3:XR中金属元素的比例，发射峰波长可从610nm移动至665nm。
[0070]以上实施例仅为介绍本发明的优选案例，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，在不背离本发明精神的范围内所进行的任何修改和改进，都应视为本发明的一部分。
【主权项】
1.一种氮化物荧光粉，其特征在于，其化学通式为:A ! xMpQqN3:XR，其中: A为Be、Mg、Ca、Sr、Ba中白勺至少一种； Μ为B、Al、Ga、Y、La中的至少一种； Q为S1、Ge、T1、Sn中的至少一种； R为Eu、Ce、L1、Na、K中的至少一种； 0.8 彡 p 彡 1.5 ; 0.9 彡 q 彡 1.2 ;0.001 彡 X 彡 0.2o2.一种根据权利要求1所述氮化物荧光粉的制备方法，其特征在于，包括以下步骤: 1)按化学通式MpQqN3:xR的化学计量比称取Μ的氮化物或氧化物、Q的氮化物或氧化物、R的氧化物，其中:Μ为B、Al、Ga、Y、La中的至少一种；Q为S1、Ge、T1、Sn中的至少一种；R 为 Eu、Ce、L1、Na、K 中的至少一种;0.8 彡 p 彡 1.5 ;0.9 彡 q 彡 1.2 ；0.001 彡 x 彡 0.2 ;加入助熔剂，将称取的原料倒入气流粉碎机进行气流粉碎，得到混合物MpQqN3: xR ; 2)在保护气氛下按化学式xMpQqN3:xR的化学计量比继续称取混合物MpQqN3: xR和A的氮化物4为86、]\%、03、5^83中的至少一种；再加入0.001?0.03%重量份数的硅粉，制得混合物，将混合物置于真空球磨罐内，加入球磨珠，球磨均匀； 3)将步骤2)中经过球磨的混合物置于氮气保护气氛中，加压0.3?8MPa，于1500?1900°C保温4?10小时；冷却至25-30°C后取出，研磨并洗涤，即得到成品化学通式为A! xMpQqN3:XR的一种氮化物荧光粉。3.根据权利要求2所述的一种氮化物荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤1)所述的气流粉碎的气流量为0.Ι-lMPa，气流粉碎的时间为2?6小时。4.根据权利要求2所述的一种氮化物荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤1)所述的助熔剂是 CaF2、SrF2、SrCl2、BaCl2、BaF2、NH4C1、NH4F、H3B03、Na2C03中的至少一种。5.根据权利要求2所述的一种氮化物荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤2)所述的硅粉纯度为99.99%，平均粒度为1.3微米。6.根据权利要求2所述的一种氮化物荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤2)所述的球磨珠是氧化锆珠或玛瑙珠，原料与珠子重量比例为1:0.5?3，球磨时间为1?6小时，转速为100?500转/分钟。
【专利摘要】本发明公开了一种氮化物荧光粉及其制备方法，化学组成为：A1-xMpQqN3:xR，还公开了这种氮化物的制备方法，本发明的荧光粉的激发光谱为宽带激发，范围涵盖近紫外、蓝光，与LED芯片发射谱匹配好，荧光粉发射红光，发光效率高、半峰宽宽、化学性能稳定。荧光粉光谱可调，通过改变A1-xMpQqN3:xR中金属元素的比例，发射峰波长可从610nm移动至665nm。荧光粉还可以加入高纯超细硅粉以去除氮化硅中含有的吸附氧，降低本发明荧光粉的含氧量，提高荧光粉的发光性能。
【IPC分类】C09K11/66, C09K11/64
【公开号】CN105255485
【申请号】CN201510707507
【发明人】梁志娟, 陈伟, 李云锋, 冯荣标, 万国江, 陈涛, 张洪峰
【申请人】江门市科恒实业股份有限公司
【公开日】2016年1月20日
【申请日】2015年10月26日